Ученым КФУ удалось выяснить, как структурные дефекты в полупроводниках усиливают фотолюминесценцию и электронное комбинационное рассеяние света

Физическая модель, основанная на взаимодействии фотонов ближнего поля с ловушечными электронами, может быть востребована в самых разных задачах нелокальной фотоники, оптоэлектроники и материаловедения.

Команда исследователей из Института физики Казанского федерального университета, университета ИТМО и Сколтеха обнаружила, что делокализация оптического ближнего поля позволяет решить ряд фундаментальных задач в перовскитной фотонике.

Фундаментальным результатом работы является понимание природы взаимодействия света и вещества в двойных системах кристалл–жидкость, в котором главную роль играет неупругое широкополосное рассеяние света благодаря непрямым оптическим переходам через всю зону Бриллюэна, а не прямое поглощение света через электронные состояния вблизи краев запрещенной зоны.

К числу фундаментальных задач можно отнести: усиление фотолюминесценции квантовых точек в стеклах; эффект мерцания фотолюминесценции и комбинационного рассеяния света; усиление фотолюминесценции при фазовых переходах; однофотонную антистоксовую люминесценцию при нерезонансной накачке; низкочастотный рамановский пик; супер-фотолюминесценцию в нанокристаллах и лазерную генерацию.

В  работе, опубликованной в журнале Advanced Science, группа ученых теоретически и экспериментально продемонстрировала ключевую роль оптического ближнего поля при его взаимодействии с веществом. Делокализация оптического ближнего поля обусловлена взаимодействием света с оптическими неоднородностями в твердых телах, которые могут быть естественными, как в перовскитах (например, точечные дефекты и области двойникования), либо сформированы путем деструктуризации кристалла, в результате которой образуется множество квантовых точек. В настоящей работе деструктуризация перовскита CsPbBr3 была выполнена с помощью электрических импульсов постоянного тока, которые сгенерировали электролюминесценцию. Ближнеполевой фотон с увеличенным импульсом взаимодействует с ловушечными электронами благодаря наличию дефектов в синтезируемом кристалле. Ученые обнаружили, что если разупорядоченный кристалл контактирует с обычным кристаллом, то вдоль границы их соприкосновения возникает усиленная фотолюминесценция и электронное рамановское рассеяние света.

«Топологические структуры "порядок–беспорядок" представляют собой двойные системы "кристалл–жидкость", в которых существует дальний порядок и локальный беспорядок. Взаимодействие света с такой структурой усиливается благодаря каскадному механизму – по принципу матрешки – усиления оптического поля. Сначала свет локализуется в бОльших структурах, затем в меньших и так далее. В конечном итоге свет эффективно связывается с оптическими неоднородностями среды и увеличивает ее показатель преломления, – ввел в курс дела заведующий кафедрой оптики и нанофотоники Института физики КФУ Сергей Харинцев . – К естественным средам "кристалл–жидкость" можно отнести не только перовскиты, представляющие собой систему связанных октаэдров, но и жидкие кристаллы, сильноассоциированные жидкости, высокоэнтропийные кристаллы, ДНК-оригами и т.д. Обычные твердые тела можно перевести в такое состояние с помощью импульсов постоянного электрического тока, сверхбыстрого нагрева, резонансного поглощения света или механического давления, например с помощью зонда кантилевера атомно-силового микроскопа».

Тот же самый эффект возникает на границе любого перовскитного кристалла, которая представляет собой протяженный дефект.

«Красота предложенной физической модели заключается в том, что краевое свечение кристалла возникает не благодаря механизму поглощение–рассеяние–поглощение, а благодаря широкополосному неупругому рассеянию света или электронному рамановскому рассеянию света», – рассказала соавтор статьи, сотрудник НИЛ Квантовая фотоника и метаматериалы Института физики Элина Батталова . – Это часто наблюдаемое в перовскитах явление – когда свет фокусируется на кристалле, его край завораживающе светится. Парадокс заключается в том, что это свечение наблюдается даже при освещении кристалла субзонной (нерезонансной) накачкой. Именно этот механизм лежит в основе визуализации структуры двойникования при субзонной накачке, тогда как накачка зона–зона не позволяет увидеть эту структуру».   

По словам С. Харинцева, электронное рамановское рассеяние света обеспечивает переходы ловушечных электронов из глубоких и мелких состояний благодаря увеличенному импульсу фотона ближнего поля. Выбрасывая электроны в зону проводимости, электронное рамановское рассение света приводит к локальному нагреву и частичному разрушению кристалла.

«Этот механизм проявляется в мерцании не только фотолюминесценции, но и рамановского рассеяния. Важно подчеркнуть, что эти процессы протекают при субзонной накачке (когда энергии падающего фотона недостаточно для оптического перехода зона–зона), обеспечивающей однофотонную антистоксовую фотолюминесценцию со сдвигом 411 мэВ. Наряду с усиленной спонтанной фотолюминесценцией, наблюдалась случайно-перестраиваемая лазерная генерация при комнатной температуре», – продолжил ученый КФУ.

Предложенная в работе физическая модель, основанная на взаимодействии фотонов ближнего поля с ловушечными электронами, возникающими благодаря дефектам в твердых телах, может быть востребована в самых разных задачах нелокальной фотоники, оптоэлектроники и материаловедения. К их числу можно отнести: усиленный фотокатализ для водородной энергетики, атомно-чувствительные сенсоры, широкополосные солнечные батареи, белые светодиоды, безрезонаторные лазеры, субдифракционную широкопольную визуализацию, бесчиповые нейроморфные вычисления и высокотемпературную сверхпроводимость.

Автор: Департамент по информационной политике КФУ, фото: Сергей Харинцев
 
По теме
Поддержка молодых ученых, развитие науки и технологий – важное направление народной программы партии Штаб общественной поддержки «Единой России» в РТ провел форум для казанских школьников «ЭкоШтаб».
8 февраля отмечается День российской науки. Это праздничная дата для академиков, ученых, профессоров, научных сотрудников, студентов, которые посвятили свою жизнь исследованиям нашего мира.
Участниками стали порядка 1500 человек. Акция «Университетские музеи детям» – это ежегодное мероприятие, направленное на популяризацию науки и знаний среди подрастающего поколения.
JPG Файл - КЮИ МВД России 5 февраля в Казанском юридическом институте МВД России состоялся праздник, посвященный Дню российского студенчества.
КЮИ МВД России
Профсоюзные награды, первая помощь и БПЛА - Федерация профсоюзов РТ 07.02.2025 Второй день обучающего семинара для председателей координационных советов организаций профсоюзов Республики Татарстан, прошедшего в профсоюзном санатории «Ливадия – Татарстан» в Казани,
Федерация профсоюзов РТ
Остался без прав и автомобиля - Мензеля В Мензелинском районном суде РТ оглашен приговор в отношении гражданина, обвиняемого в совершении преступления, предусмотренного частью 1 статьи 264.1 УК РФ — управление автомобилем лицом, находящимся в состоянии опьянения.
Мензеля
В Ульянкове произошел пожар - Кайбицкие зори 6 февраля около шести вечера в 115 пожарную часть поступило сообщение о том, что в селе Ульянкове горит баня.
Кайбицкие зори
Молодежи Чистопольского села рассказали о том, каким должен быть настоящий защитник Родины - Чистополь-информ В рамках мероприятий, посвящённых Году защитника Отечества, в Татарско — Толкишском сельском Доме культуры прошла встреча педагогов и учащихся с односельчанином, ветераном труда,
Чистополь-информ